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游劲松/宾正杨课题组提出“空间限制的给受体”策略,加速多重共振发光分子的上转化速率以降低效率滚降

访问量:发布时间:2022-08-20

多重共振类延迟荧光分子(MR-TADF)具有较窄的发光半峰宽和较大的辐射跃迁速率,因此基于该类发光分子的OLED能够实现较好的色纯度和较高的外量子效率(EQE),有望成为下一代OLED发光材料的突破点。然而,目前该类材料分子通常存在反系间窜越速率(kRISC)较低的问题,造成器件效率滚降比较严重。因此,开发具有高kRISCMR-TADF分子并改善其OLED效率滚降具有重要的研究和产业化意义。

近日,四川大学游劲松教授、宾正杨副研究员团队发展了一种基于空间限制的给受体策略以提高MR-TADF分子kRISC,在保持较窄发光半峰宽的前提下,成功将MR-TADF分子的kRISC提高至106 s-1。在分子DtCzB-DPTRZ的基础上,基于空间限制的给受体策略发展了新型MR-TADF分子TRZCzPh-BNCzTRZTPh-BNCz。理论计算研究发现,通过引入空间限制的给受体基团,可以降低MR-TADF分子的T2T3能级,进而使其接近S1能级,从而打开了从中间的T2/T3态到S1态的高效上转换通道。同时,通过引入空间限制的给受体基团,TRZCzPh-BNCzTRZTPh-BNCzS1态的跃迁特征与其T2T3态的跃迁特征有较大的差异,造成其自旋轨道耦合SOCS1-T2SOCS1-T3相对较大,使得激子从T2T3态的反系间窜越过程更加高效,最终将kRISCDtCzB-DPTRZ103 s-1数量级提升到TRZCzPh-BNCzTRZTPh-BNCz106 s-1数量级。

OLED测试结果表明,相比于基于DtCzB-DPTRZOLED,由于上转换速率的提高,基于TRZCzPh-BNCzTRZTPh-BNCzOLEDs展现出了明显更加优秀的器件性能,实现了32.5%的最大外量子效率、更小的效率滚降(EQE1000 = 22.9%)和更长的器件寿命。这项工作为开发可产业化的高性能MR-TADF分子提供了一个新的分子设计思路。

该研究以“Space-Confined Donor-Acceptor Strategy Enables Fast Spin-Flip of Multiple Resonance Emitters for Suppressing Efficiency Roll-Off”为题目发表在Angewandte Chemie International Edition四川大学为第一单位化学学院宾正杨副研究员和游劲松教授为该论文通讯作者刘洋博士研究生为论文的第一作者。特别感谢国家自然科学基金委、四川省科技厅、四川大学的经费支持。衷心感谢华南理工大学马东阁教授和杨德志教授在分子偶极矩测试方面给予的帮助和上海大学李浩源教授在量化计算方面给予的帮助!

文章链接: https://doi.org/10.1002/anie.202210210

 

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